黄海涛教授， ACS Energy Letters研究论文：二维光解水催化剂中的“基面/边缘半反应分离”机制
文 章 信 息
二维光解水催化剂中的“基面/边缘半反应分离”机制
第一作者：应亦然
通讯作者：黄海涛*
单位：香港理工大学
研 究 背 景
二维半导体材料在光催化水分解中有着广泛的应用前景，但实际应用中的电子-空穴复合率高、Solar-to-hydrogen(STH)效率低以及“催化剂中毒”等问题限制了二维光催化剂领域的进一步发展。本文提出了二维光催化剂中的“基面/边缘半反应分离”机制，通过对水分解的两个半反应（即析氢反应（HER）和析氧反应（OER））的位点在二维材料基面和边缘上的空间分离，来达到提高光催化效率的目的，为二维光催化剂的未来应用以及对其他双功能催化剂的理论设计提供了指导。
文 章 简 介
基于此，来自香港理工大学的黄海涛教授在国际知名期刊ACS Energy Letters上发表题为““Edge/Basal Plane Half-Reaction Separation” Mechanism of Two-Dimensional Materials for Photocatalytic Water Splitting”的研究文章。本文章通过理论计算，详细研究了一类可以实现“基面/边缘半反应分离”机制的二维RhXY (X=S, Se, Te; Y=Cl, Br, I)材料。
图1. 基于对二维光解水催化剂的基本要求的筛选过程。
本 文 要 点
要点一：对2D RhXY材料的计算筛选
基于二维光解水催化剂的几个基本要求，对2D RhXY材料进行计算筛选（图1），筛选条件包括：
（1）稳定性高；
（2）具有合适的带隙和带边位置；
（3）HER和OER半反应性能优异；
（4）光吸收能力强；
（5）电子-空穴分离能力强（激子结合能低）。
经过计算，二维RhXY具有1.93-2.71eV的带隙以及合适的带边位置（图2），可见光吸收能力强，稳定性好，具有从块体剥离为单层的可行性，且具有较强的电子-空穴分离能力和高STH效率，因此是潜在的二维光解水催化剂。
图2. (a) RhXY单层的带边位置，以及(b) RhSCl, (c) RhSeCl, (d) RhTeCl单层的能带结构。
要点二：半反应空间分离机制
HER和OER半反应分别倾向于在单层RhXY边缘和基面上发生。其中三个体系，即单层RhSCl，RhSeCl和RhTeCl，可以在光驱动下自发发生HER和OER半反应，无需牺牲剂或助催化剂（图3），从而解决了光解水半反应的催化活性位点竞争问题，提高了光催化水分解的效率。这验证了先前提出的“基面/边缘半反应分离”机制。本文为具有空间分离半反应的二维光催化剂的理论设计铺平了道路。
图3. 分别在 (a) RhSCl, (b) RhSeCl, (c) RhSeBr单层的边缘和基面上发生的HER和OER反应的吉布斯自由能变，以及(d)二维材料上半反应空间分离的光解水反应机理示意。
文 章 链 接
“Edge/Basal Plane Half-Reaction Separation” Mechanism of Two-Dimensional Materials for Photocatalytic Water Splitting
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.2c02811
通 讯 作 者 简 介
黄海涛（通讯作者），香港理工大学应用物理系教授。长期从事电介质材料和新型低维纳米结构新能源材料的制备、性能表征及物理机制研究。至今发表包括Nature，Nature Photonics，Nature Communications, Joule和Chem等国际著名学术期刊论文300多篇。
与“集成铁电之父”J.F.Scott教授联合编著《Ferroelectric Materials for Energy Applications》一书。曾荣获国土资源部科学技术二等奖（2017）和教育部高等学校科研优秀成果自然科学二等奖（2019年）。现任多个国际学术期刊编委、国际电化学能源科学院（IAOEES）理事、中国能源学会专家组成员和英国皇家化学会会士。
课 题 组 介 绍
黄海涛教授课题组目前主要研究方向是电介质材料和具有新型纳米结构的新能源材料的设计合成、性能表征及其物理机制的研究。
详情可见个人网页：
http://ap.polyu.edu.hk/apahthua/
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