AFM：基于双齿配体的抗解离钝化提高碳基CsPbI2.6Br0.4电池的效率和稳定性
文 章 信 息
基于双齿配体的抗解离钝化提高碳基CsPbI2.6Br0.4电池的效率和稳定性
第一作者：廖咏瑜
通讯作者：钟新华*，饶华商*
单位：华南农业大学
研 究 背 景
钙钛矿薄膜中的缺陷是影响薄膜质量及光伏器件性能的关键因素，采用小分子表面修饰是钝化钙钛矿薄膜表面缺陷的有效策略。然而，钝化剂分子与钙钛矿薄膜表面Pb（II）之间的相互作用较弱，所构建的钝化层在后续操作过程中容易受到溶剂、热等多种因素的破坏。尤其是在碳基钙钛矿太阳电池（C-PSC）中，碳电极一般是在制备好的钙钛矿薄膜表面通过刮涂碳浆料，并在120℃下退火制备。这意味着钝化剂分子长时间受到碳浆料中溶剂和高温的强烈干扰。
为了保证C-PSC中钙钛矿膜表面钝化的有效性，强化钝化剂分子与钙钛矿之间的相互作用尤其重要。本工作中我们重点研究了钝化剂分子在钙钛矿表面的抗解离性，并提出利用双牙配体加强钝化剂分子与钙钛矿之间的相互作用。结果表明，采用双齿2,2'-联吡啶（2bipy）修饰策略能显著提高钝化剂分子的光致发光寿命、锚定稳定性和抗解离性。相应地，获得了无空穴传输层碳基无机钙钛矿太阳电池的新记录16.57%。
文 章 简 介
基于此，来自华南农业大学大学的钟新华教授和饶华商副教授，在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表题为“Anti-dissociation passivation via bidentate anchoring for efficient and stable carbon-based CsPbI2.6Br0.4 solar cells”的观点文章。该观点文章分析了现在常用的Lewis碱钝化剂对无机钙钛矿表面的钝化效果，同时对比了它们的抗解离能力。
本 文 要 点
要点一：键合强度：单齿配体vs. 双齿配体
从分子静电势、吸附能和电荷差分密度计算各种吡啶类分子与Pb(II)的键合能力，再用XPS和XRD数据证明了双齿配体2,2'-联吡啶（2Bipy）具有更强的键合能力。
要点二：双齿配体改善钝化效果，提高钙钛矿薄膜的稳定性
利用稳态PL和TRPL对比了各种吡啶类分子的钝化效果，双齿2Bipy显示出更优越的钝化效果。又设计了氯苯洗脱实验，并持续测量了10分钟内荧光强度变化。结果表明双齿2Bipy与Pb(II)形成具有螯合结构的稳定钝化层能够很好地抵抗氯苯的干扰，体现出良好的抗解离能力。
暴露在相对湿度为~30%的大气环境下CsPbI2.6Br0.4薄膜随时间变化的照片与XRD谱图也体现了2Bipy能显著提高CsPbI2.6Br0.4的相稳定性。接触角测试表明由于2Bipy和Pb(II)的双齿螯合结构结合强度更高，能产生更大的空间位阻，从而降低了钙钛矿薄膜的表面与水分子的反应活性。
要点三：C-PSC光伏性能
2Bipy有效且稳定的钝化提高了C-PSCs的光伏性能，创造了16.57%的PCE (Jsc = 17.16 mA/cm2, Voc = 1.198 V, FF = 80.63%)，是碳基HTM-free无机钙钛矿太阳电池的新记录。
文 章 链 接
Anti-Dissociation Passivation via Bidentate Anchoring for Efficient Carbon-Based CsPbI2.6Br0.4 Solar Cells
https://doi.org/10.1002/adfm.202214784
通 讯 作 者 简 介
饶华商副教授简介：2017年博士毕业于中山大学化学学院，师从匡代彬教授，随后加入华南农业大学材料与能源学院钟新华教授课题组。主要从事光电转换材料的研究和开发，侧重于全无机钙钛矿材料及其在碳基光伏器件的应用。以第一或通讯作者身份在 Adv. Mater., Adv. Funct. Mater. 等学术刊物上发表多篇研究论文。至今已发表论文60余篇，被引用4,000 余次，H因子36。
钟新华教授简介：欧盟科学院院士，华南农业大学教授。钟教授于2002年在新加坡国立大学获得博士学位，2002-2004于新加坡国立大学、新加坡材料研究院从事博士后研究，2004-2006在德国马普高分子所以洪堡学者身份从事科研工作，2006年入职华东理工大学，2017年入职华南农业大学材料与能源学院；现任生物基材料与能源教育部重点实验室主任。
钟教授的主要研究方向是新能源材料及光伏器件，重点从事量子点敏化太阳电池（QDSC）和钙钛矿太阳电池的研究和应用，自2012年以来课题组一直保持QDSC的效率最高纪录。已发表200余篇SCI科学论文，被引用次数超过14,000次，H因子65，其中包括Chem. Rev., Chem. Soc. Rev., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem., Adv. Mater., Adv.Funct. Mater等高水平杂志。近年来，钟教授先后获自然科学基金重点及联合基金重点项目的资助。
第 一 作 者 简 介
廖咏瑜，华南农业大学材料与能源学院2020级硕士研究生，主要研究全无机钙钛矿材料及其在碳基光伏器件的应用。
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