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香港理工大学&南方科技大学AEM:利用聚合小分子受体进行表面调控以实现高效的反式钙钛矿太阳能电池

李东阳,黄毓岚等 科学材料站 2023-03-28


文 章 信 息

第一作者:李东阳,黄毓岚

通讯作者:马睿杰,程春,李刚

通讯单位:南方科技大学,香港理工大学

DOI: 10.1002/aenm.202204247


研 究 背 景

近十年来,有机-无机金属卤化物钙钛矿太阳能电池(PSCs)得到了广泛研究,表现出前所未有的转换效率提高。虽然常规器件(n-i-p)在单结PSCs的PCE值方面保持了记录,但由于其极小的滞后效应、易于大规模制造和与柔性基板和串联结构的兼容性,人们普遍认为反转PSCs(p-i-n)更有前途,因此将IPSCs的PCE和稳定性推向更高水平仍然是该研究领域的首要任务。

IPSCs效率受限的原因主要认为是:

i)薄膜表面和晶界缺陷引起的严重非辐射复合;

ii)电子传输层(ETL),如PCBM和C60,与钙钛矿活性层之间的能级对齐差。

为了同时解决这些问题,需要材料来修饰缺陷并调节能级分布。与传统的不能同时修饰两种缺陷的修饰剂相比,具有环融合的共轭有机半导体小分子逐渐成为有效的修饰剂。特别是来自有机光伏领域的小分子受体,包括ITIC、IT-M、IT4F、Y6等,已被证明是良好的候选材料。然而,这些小分子在薄膜中本质上是脆弱的,在持续的工作条件下不稳定,这将限制IPSCs的进一步发展。

借鉴OSCs材料设计和合成的发展,近年来提出了一种新的概念,即聚合物小分子受体(PSMA)。这些材料既可以像小分子一样高效地传输电荷,又可以像聚合物一样稳定。因此,PSMA不仅在构建全聚合物OSC方面效率高,而且作为多功能修饰剂在调节钙钛矿/ETL界面性质方面具有潜力,从而提高IPSCs的PCE和稳定性。此外,将PSMA作为修饰剂的应用在该领域尚未有报道,这可能开辟了一种新的钙钛矿修饰工程方向


研 究 成 果

在这项工作中,我们报告了一种表面重构策略,通过引入一种名为PY-IT的PSMA,作为全聚合物太阳能电池中的材料,PY-IT创造了最高效率的记录。PY-IT作为钙钛矿/电子传输层界面层,能够减少缺陷态并增强电子提取/传输,从而实现高效的反式钙钛矿太阳能电池。研究发现,PY-IT主要分布在钙钛矿的顶部表面,起到了三种作用。首先,它的功能基团能与未配位的Pb2+发生作用,提供钙钛矿膜的缺陷强烈的填充效应,有效抑制非辐射复合。且PSMA的n型特性促进了钙钛矿和电子传输层之间的电子传输。

此外,由于PY-IT与钙钛矿的分子相互作用,使其在表面的局部有序和内在面向性有利于钙钛矿和电子传输层之间的电子传输。在强大的调控下,经PY-IT处理的IPSCs在1.53eV的钙钛矿系统中产生了23.57%的最高PCE,表现出比对照样品(21.96%)的更为优秀的填充因子(FF)高达84%。此外,PSMA掺杂的IPSCs在存放在N2环境(未封装)和在空气中受光照(封装并在最大功率点跟踪下)1000小时后仍然保留了它们的初始PCE的86%和80%,远远优于对应的样品。

此外,这种策略的普适性可应用于窄带隙钙钛矿组分,使得Cs0.1FA0.6MA0.3Pb0.5Sn0.5I3的(1.25eV)的PCE从17.38%增加到19.62%。这为钙钛矿/电子传输层界面操纵提供了一种新的方向,并展示了成功将OPV材料科学和PSC器件工程的结果相结合的案例。


图 文 介 绍 

图1. PY-IT的基本分子结构以及沉积方式示意图。钙钛矿薄膜的SEM及AFM图。


图2. 钙钛矿薄膜形貌表征


图3.钙钛矿薄膜性能表征


图4. PSMA工作机理示意图


图5. 钙钛矿器件结构及性能图


小 结

综上所述,为了避免小分子的潜在缺点,我们将名为 PY-IT 的 小分子聚合物引入钙钛矿/ETL 界面。结果表明,PSMA 位于钙钛矿顶面和晶界,从而减少陷阱态,同时构建 n 型表面和电荷传输友好的钙钛矿取向。由于 PSMA 的有效界面调控, 1.53 eV 和 1.25 eV 带隙的 IPSC 达到了 23.57% 和 19.62% 的 PCE。此外,PSMA 的加入增强了IPSCs的存储和操作稳定性,保留了其初始 PCE 的 86% 和 80%。综上所述,我们的工作提供了一种新的途径来优化钙钛矿的顶面,具有高效率和操作可靠性。

该工作也得到了香港中文大学路新慧教授的支持。


文 章 链 接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202204247


作 者 简 介

马睿杰,香港理工大学卓越博士后研究员。2014-2018年于浙江大学取得物理学学士学位,2018-2022年在香港科技大学攻读化学博士学位(导师:颜河教授)。2022年8月加入香港理工大学电子与信息工程系李刚教授团队。主要从事第三代太阳能光伏器件的前沿科研。2018年入选香港政府研究生奖学金计划(HKPFS)。作为第一或通讯作者参与发表影响因子大于20的期刊论文23篇。总引用次数超过4400次,H-因子 38。2022年入选科睿唯安数据库交叉领域“全球高被引科学家”。


程春,南方科技大学副教授,主要从事先进功能材料-微纳结构调控与应用的研究。已发表SCI论文逾150篇,包括Nature Commun., Adv. Mater.等专业顶级期刊;主持包括国自然面上、重大研究计划(培育)等基金;荣获深圳市“青年科技奖”,入选广东省“杰出青年”、“优秀青年教师”和“科技创新青年拔尖人才”;荣获“全国优秀教师”,广东省“南粤优秀教师”,深圳市“优秀教师”。现任校教学指导委员会委员、校招生考试研究中心教授专家成员、校联谊会理事;深圳市柔性太阳能电池研发工程研究中心副主任,深圳市高层次人才联谊会、专家人才联谊会和青年科技协会理事等。

长期任包括Nature Electronics, Nature Nanotechnology, Nature Communications, Adv. Mater., Joule, Acta Materialia等专业顶级期刊的审稿人;艾思学术审稿专家;任Wiley-Energy & Environmental Materials(IF=15.122)期刊青年编委;Elsevier-Journal of Science: Advanced Materials and Devices编委(IF=5.469);MDPI-Materials(IF=3.623)专题编辑;《材料研究与应用》青年编委。


李刚,香港理工大学电子及资讯工程学系能源转换技术讲席教授,香港研究资助局高级学者,鍾士元爵士可再生能源教授。研究聚焦于可印刷太阳能电池(有机聚合物太阳能电池,钙钛矿太阳能电池)及相关领域。本科毕业于武汉大学空间物理学系,爱荷华州立大学凝聚态物理博士及电机工程硕士。2016年来港前为加州大学洛杉矶分校UCLA研究教授。

李刚教授发表科技期刊论文180余篇,其中Nature系列及Science十余篇,总被引近七万次。最高单篇引用6千4百余次,超过1千次引用的论文有19篇,H-因子为78(谷歌学术)。他是美国光学学会会士(OSA Fellow)英国皇家化学会会士(FSRSC),国际光电工程学会会士(FSPIE)。自2014年至今为汤森路透/科睿唯安 全球高被引科学家(材料科学,化学,物理)。李刚教授正在主持和主持过来自香港研究资助局、香港创新科技署,中国国家自然科学基金、深圳市及香港理工大学的多项基金近2千万港元。


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