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多篇Angew!四川大学化学学院近期取得一系列科研进展
导读
近期,四川大学化学学院取得一系列科研进展:不对称合成科研团队在催化不对称自由基-偶极交叉反应方面取得重要进展;游劲松教授团队在基于高度扭曲的七元环二酰亚胺聚集诱导延迟荧光材料构建高效非掺杂OLED器件方面取得重要进展;余孝其课题组在基于聚集诱导发光的快速、超灵敏的细胞膜成像探针方面取得重要进展。
跳转阅读→疫情期间,化学加网企业包年套餐买一年赠多一年1、不对称合成科研团队在催化不对称自由基-偶极交叉反应方面取得重要进展
近日,四川大学冯小明教授课题组结合手性双氮氧(L-PiPr3)-Ni(II)配合物催化剂和Ag2O,成功实现了茚酮甲酰胺、酯与富电子烯烃的催化不对称自由基-偶极交叉反应。羰基a位对醛、酮的不对称亲核加成反应在过去几十年被广泛研究。文献报道通过单电子氧化可以实现羰基a位的极性反转,生成亲电型的a-碳自由基,这极大丰富了羰基化学在有机合成中的应用。然而,由于自由基的反应活性高,副反应多,背景反应强等特点,实现高对映选择性不对称催化反应仍具有很大挑战。尽管目前已经发展了一些创造性的催化模式和策略来促进羰基a-碳自由基参与催化不对称反应,但存在催化剂的用量高,催化模式单一,底物的普适性不好,反应结果差等缺点。在本文中,他们利用课题组发展的手性[Ni-L-PiPr3]*配合物作为手性Lewis酸催化剂,高收率、高对映选择性的实现了不对称自由基-偶极交叉反应。各类烯烃和茚酮甲酰胺经历自由基加成、环化反应得到一系列螺环亚胺内脂以及螺环内脂类化合物。同时,根据所使用的富电子烯烃的不同,可以利用同一催化体系得到手性烯烃、醛、酮、醇四种不同类型的产物。在机理研究上,利用TEMPO捕获到了自由基中间体,并且通过自由基钟与EPR实验证明了自由基机理的合理性。手性双氮氧-Ni(II)配合物催化的不对称自由基-偶极交叉反应
以上研究结果以论文形式发表在国际期刊Angewandte Chemie International Edition上,论文题目为“Enantioselective Radical-Polar Crossover Reactions of Indanonecarboxamides with Alkenes”。四川大学博士张皙颖为本论文的第一作者,四川大学为本文的第一作者单位和通讯作者单位。该项研究工作得到了国家自然科学基金的经费支持。原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.2019141512、游劲松教授团队在基于高度扭曲的七元环二酰亚胺聚集诱导延迟荧光材料构建高效非掺杂OLED器件方面取得重要进展
DMAC-BPI的非掺杂OLED器件结构及效率随亮度变化曲线
这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition上,文章的第一作者是硕士研究生黄珍梅,通讯作者宾正杨副研究员,共同通讯作者游劲松教授。论文信息:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201915397Molecular Design of Non‐doped OLEDs Based on a Twisted Heptagonal Acceptor: A Delicate Balance between Rigidity and RotatabilityZhenmei Huang, Zhengyang Bin*, Rongchuan Su, Feng Yang, Jingbo Lan, Jingsong You*, Angew. Chem. Int. Ed., 2020, DOI: 10.1002/anie.201915397.3、余孝其课题组在基于聚集诱导发光的快速、超灵敏的细胞膜成像探针方面取得重要进展
除了细胞屏障的基本功能外,细胞膜在许多细胞行为中发挥着非常重要的作用,如细胞迁移、细胞扩散、神经通讯、细胞运输和信号级联等。此外,细胞膜异常对于细胞状态和许多疾病而言是一个重要的标志。因此,开发高选择性、高灵敏度的检测技术以准确对细胞膜进行可视化,尤其是活体可视化监测,对于探索与解决医学早期诊断和研究生物学中的基本问题具有重要意义。近日,四川大学余孝其课题组与韩国高丽大学Jong Seung Kim教授课题组合作,设计了一种基于聚集诱导发光特性的荧光探针,用于生物体内细胞膜快速、灵敏的免洗成像。探针以嘌呤骨架作为核心,装配疏水的烷基链与带有正电荷的季铵盐,在水中保持良好溶解性的同时使无发光特性;探针通过疏水相互作用与静电相互作用嵌入到细胞膜中,受到磷脂双分子层的限制激活RIR过程,从而可以被激发出明亮的荧光。探针与细胞膜的标记示意图(左);探针与磷脂双分子层的标记策略(右)。
探针可以对多种细胞的细胞膜进行快速的免洗成像,并且在保持高信噪比的情况下较长时间的标记细胞膜(图 2A);其优良的细胞膜靶向性与生物安全性使其可以快速无损的标记神经元细胞的细胞膜(图 2B-C)。此外,探针在多细胞肿瘤球中表现出良好的细胞间渗透性与细胞膜特异性,可在免洗的情况下较快地渗透120微米的细胞球,并标记出其蜂窝状的细胞膜结构(图 2D-F)。来源 | 四川大学化学学院 编辑 | 化学加
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