Trans Tianjin Univ | Co₃O₄自旋极化调控及对OER反应的影响
一
Yue Li, Tianzuo Wang, Muhammad Asim, Lun Pan, Rongrong Zhang, Zhen-Feng Huang, Zhichao Chen, Chengxiang Shi, Xiangwen Zhang, Ji-Jun Zou.
Manipulating Spin Polarization of Defected Co3O4 for Highly Efficient Electrocatalysis. Trans Tianjin Univ, 2022,
https://doi.org/10.1007/s12209-022-00320-3
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https://link.springer.com/article/10.1007/s12209-022-00320-3本文亮点1.通过调节Co缺陷浓度（从0.8%调至14.5%）成功调控Co3O4的自旋极化。
2.自旋极化的Co3O4可以显著降低OER决速步骤的吉布斯自由能。
3.自旋极化的Co3O4可以调节吸附氧物种的自旋极化以产生三重态 O2。
4.自旋极化程度最强的催化剂表现出最好的OER归一化活性。内容简介通过调节Co缺陷浓度成功调控了Co3O4自旋极化程度，发现了自旋极化程度与OER活性的正相关关系。钴缺陷Co3O4可以增强羟基的吸附，显著降低OER决速步骤的吉布斯自由能，并通过自旋电子交换过程调节活性位点上吸附氧物种的自旋极化，从而促进三重态O2的产生，显著提高了电催化OER活性。其中，钴缺陷约为14.5%的Co3O4-50具有最强的自旋极化程度，表现出最佳的OER反应活性。该工作对于调控电催化剂的自旋极化特性具有指导意义。
图文导读图1（a）Co3O4-50的球差校正STEM图像和沿选定区域的强度分布，Co3O4-x样品的（b）Co缺陷含量（at.%）（c）Co3+/ Co2+比率和（d）高分辨率Co L2-XAS光谱
图2 Co3O4-x样品的（a）LSV极化曲线，（b）Tafel斜率，（c）TOF图，（d）电化学阻抗谱（EIS）和（e）ECSA归一化LSV曲线
图3（a）Co3O4和Co2.625O4的自旋极化率（以[Ef–0.2 eV, Ef]的能量区间计算）。（b）Co3O4和缺陷Co3O4自旋极化率、XAS Co L 边强度和 1.53 V（vs. RHE）的归一化OER活性之间的相关性。
图4（a）U=1.23 V时OER的吉布斯自由能图(vs. RHE)和（b）Co3O4和Co2.625O4对氧物种的吸附能
图5 原始Co3O4和金属缺陷Co3O4 OER催化机制
通讯作者简介
天津大学化工学院讲席教授，博士生导师。主要从事能源化工和可再生氢能源技术研究，主持国家及省部级项目30余项，获得国家自然科学二等奖、侯德榜化工科技创新奖、石化联合会青年科技突出贡献奖、全国优秀博士学位论文等奖励。在Nat. Energy、Nat. Common.、J. Am. Chem. Soc.、AIChE J.等发表论文160余篇，获得美国及中国授权发明专利30余项。入选教育部长江学者特聘教授和万人计划科技创新领军人才等荣誉。担任RSC Advances副编辑、燃料化学学报、含能材料等期刊编委。
天津大学化工学院特聘研究员，博士生导师。主要从事高能燃料和催化反应工程，主持国家自然基金、科技委、教育部等项目10余项，入选天津市青年科技优秀人才、天津市优秀青年科技工作者等，获得高能推进剂技术创新大赛三等奖。在Nat. Energy、Nat. Common.、J. Am. Chem. Soc.、AIChE J.、Chem. Eng. Sci.、Adv. Energy Mater.等期刊发表论文50余篇。授权中国发明专利10余项。担任Green Energy & Environment、The Innovation、Chinese Chemical Letters、Scientific Reports、含能材料等期刊的编委或青年编委。
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