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The Innovation | 离子液体体系中电催化还原二氧化碳的研究进展与展望

DX Yang & QG Zhu TheInnovation创新 2021-06-26

随着现代工业的高速发展,全球CO2排放量持续上升,由此引发了一系列严重的生态环境和社会问题。从另一个角度,CO2也是一种可再生的碳资源, 可转化为小分子燃料和有用化学品,不仅原料成本低廉,而且可以消减CO2排放,对可持续发展具有重大意义,引起了科学界和产业界的广泛关注。在众多CO2转化策略中,电化学还原CO2具有良好的前景。但目前CO2的电解技术尚未成熟,还需要克服成本、效率、热力学、动力学、催化等方面的难题才能实现规模化应用。


近年来的研究发现,采用离子液体作为绿色介质替代传统的有机溶剂和电解质,有望发展为绿色、高效的CO2电化学转化路线,为电化学转化CO2提供了新的思路。5月21日,Cell Press合作期刊The Innovation第一期发表了该刊主编、中国科学院化学研究所韩布兴院士研究团队关于离子液体体系中电催化还原CO2的综述论文


该综述全面总结了离子液体体系中电催化CO2还原的最新进展,并对目前该领域所面临的挑战和未来的发展方向做出了深入思考和前瞻性展望,为CO2电催化还原技术的进一步发展指明了方向。其主要内容包括:


1、离子液体体系中电催化还原CO2的基本原理:系统介绍了离子液体体系中所采用电解池类型及CO2还原路径,对常用离子液体进行全面归纳。


图1 电解池类型

2、电催化剂:详细总结了离子液体体系中均相和非均相催化剂及最新进展。提出电解液/催化剂的协同作用对目标产物选择性及电流密度起决定性作用;通过控制CO2在离子液体体系中的反应条件,可以获得不同的还原产物,例如一氧化碳、甲酸、甲醇、甲烷、乙酸等。


图2 非均相电催化剂的机理

3、电解液效应:总结了离子液体在电还原CO2方面的优异性:一方面由于离子液体对CO2有较强的溶解能力,可有效提高电催化反应效率;另一方面离子液体与CO2间较强的氢键、静电及适中的化学作用,有利于CO2活化,可显著降低反应过电位。阴、阳离子效应在CO2还原过程中具有重要影响。


4、离子液体体系的机理:咪唑类的离子液体是研究CO2电还原机理的主要体系,目前仍处于起步阶段;进一步揭示离子液体电解液和催化剂界面间的相互作用机理,对于高效催化体系的设计非常重要。


图3 可能反应中间体示意图

5、展望:未来的研究应侧重三个方面:一是以工业应用为前提,开发高活性、高选择性、高稳定性的催化剂-电解质体系;二是利用离子液体体系的优势,拓宽CO2的电化学反应路径,探索具有高活性的C-C偶联新催化剂-电解质体系;三是进一步明确反应机理,为这一体系的发展提供理论基础。


作者提出,未来的研究不应单纯寻找或改进高活性、高选择性电催化剂,而应侧重于探索高效催化剂-电解质体系功能化,低毒且易于制备的离子液体将在CO2电催化转化中广泛应用。尽管这一课题非常具有挑战性,但它对这一领域的发展至关重要,因此应引起广泛关注。



作者简介

郑州大学杨得鑫博士为本论文第一作者,中国科学院化学研究所韩布兴院士、朱庆宫副研究员为本论文共同通讯作者。


杨得鑫,2019年毕业于中国科学院化学研究所,博士导师为韩布兴院士,期间主要从事绿色溶剂的探索和电催化还原CO2方面的研究工作,研究成果发表于Angew. Chem. Int. Ed.、Nat. Commun.、Green Chem.等学术期刊。现就职于郑州大学化学学院。


朱庆宫,中国科学院化学研究所副研究员。2014年加入韩布兴院士领导的科研团队,开展电化学和绿色化学方面的交叉研究工作。目前,主要从事绿色体系中CO2电化学转化方面的研究,相关成果发表于Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem. Sci.、Green Chem.等重要期刊。


韩布兴,中国科学院化学研究所研究员、英国诺丁汉大学荣誉教授,中国科学院院士、发展中国家科学院院士、英国皇家化学会会士,中国科学院胶体界面与化学热力学重点实验室主任,上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室主任。现任创新中国智库首席科学家、中国化学会绿色化学专业委员会主任,曾任国际纯粹与应用化学联合会(IUPAC)绿色化学分会主席、IUPAC第三学部领衔委员、中国化学会化学热力学与热分析专业委员会主任等。主要从事物理化学与绿色化学的交叉研究,在绿色溶剂体系物理化学性质、生物质和二氧化碳转化利用研究方面取得系统性成果。


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