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2023年首篇Nature出炉,清华大学强势登顶!

科学10分钟 2023-02-03

时间周期光场,已成为控制固态材料、冷原子和光子系统中的量子态的一个控制旋杆,通过在强耦合极限下与光子修饰的Floquet态杂交,被称为Floquet工程。 这种相互作用,可使量子材料获得定制性质,例如,狄拉克材料的拓扑性质的修改和光学响应的调制。

尽管在过去的十年中有着广泛的研究兴趣,但没有实验证据证明半导体的动量分辨Floquet带工程,这是将Floquet工程扩展到广泛的固态材料的关键一步。

鉴于此,近期清华大学周树云团队在《Nature 》上发表题为 “Pseudospin-selective Floquet band engineering in black phosphorus” 的研究论文。 该研究基于时间和角度分辨的光电发射光谱测量,报告了一种模型半导体黑磷的Floquet带工程的实验特征。

 

图文导读

研究基于时间和角度分辨光电子能谱测量,报告了模型半导体黑磷中Floquet能带工程的实验特征。 在340-440meV光子能量的近共振泵浦中,在带边缘附近观察到强带重整化。 特别是,光诱导的动态间隙打开在共振点得到解决,它与Floquet边带同时出现。 此外,能带重整化显示出强烈的选择规则,有利于沿扶手椅方向的泵极化,这表明Floquetband工程的赝自旋选择性由晶格对称性强制执行。 本文工作还展示了黑磷中的赝自旋选择性Floquet能带工程,并为半导体的Floquet工程提供了重要的指导原则。

图1 半导体黑磷的Floquet带工程原理图


Floquet带工程的最基本物理在于,诱导原始Bloch态和被光子修饰的Floquet边带之间的带杂化。 以半导体为例(图1a), Bloch带(Floquet理论框架中的m, n = 0状态)和Floquet边带之间的强耦合,例如导带(CB) n =−1,价带(VB;(见图1b),可能导致在交叉点(图1c中标记为Δ)处出现动态间隙。
此外,在近共振泵浦时,n =−1的CB边靠近VB边,这可能导致更强的相互作用。 这种时间依赖和动量依赖的带重整化可以通过自旋、谷旋和伪自旋自由度进一步丰富。

图2 光诱导能带重整的观察


尽管在过去的十年中,研究兴趣不断高涨,但到目前为止,动量依赖Floquet带工程的直接实验演示,仅限于Bi2Se3的拓扑表面状态,由于其独特的线性色散,可以有效地与低能光子耦合。 对于半导体WSe2,虽然已经观察到光子打扮的边带,但还没有检测到带重整化。
在狄拉克材料之外,这样的Floquet带工程是否真的现实,仍然是一个长期存在的问题。 回答这个问题很重要,特别是考虑到半导体的Floquet带工程,是在拓扑平凡材料中诱导瞬态拓扑态的关键一步。

图3 支持Floquet带工程的证据


Floquet带工程的最基本物理在于,诱导原始Bloch态和被光子修饰的Floquet边带之间的带杂化。 Floquet理论与许多作者的实验结果一致,例如带隙大小对激光能量密度(每单位面积能量的测量)的依赖性。 然而,其他影响是出乎意料的。 本文发现当光子的能量几乎等于材料的带隙能量时,Floquet工程的效果最大。 这一发现与理论预测不一致,理论预测表明这种“共振”激发通过允许激光加热材料来破坏Floquet-Bloch状态。 有趣的是,本文表明,即使将杂质添加到黑磷中以改变能带的占据,并防止电子通过吸收光子的能量穿越带隙,能带结构也会发生变化。 这表明这些变化不是价带中载流子耗尽的结果,因此一定是通过Floquet工程引起的(图3)。


图4 伪自旋选择性Floquet带工程


黑磷的物理特性在本文报告的行为中起着关键作用。 这种材料具有较大的电荷载流子迁移率和易于修改的带隙,其晶体结构是一个褶皱的蜂窝状晶格,由一对层组成,在一个方向上是"扶手椅"形(AC),在另一个方向上是之字形(ZZ)。 众所周知,这种不对称性是导致黑磷的光学特性随方向变化的原因,但作者发现,Floquet工程的结果也强烈地取决于相对于这些方向的光偏振的相对方向。 具体来说,当激光的光的偏振方向从AC轴切换到ZZ轴时,光诱导的带隙变得非常窄。 这表明Floquet-Bloch状态可以通过改变电磁波相对于空间中晶体方向的特性来精确调整。

图5 带泵浦光子能量的Floquet带工程的发展


研究者结果表明,Floquet态在泵浦脉冲持续时间内仍然存在,近共振泵浦增强了能带重整化,从而突出了共振泵浦在黑磷Floquet能带工程中的重要性。 这种伪自旋选择性Floquet带工程提供了一个令人兴奋的机会,利用线性二向色泵浦近共振来操纵黑磷中的时间分辨光学响应。
最后,研究者期望这种近共振泵浦策略,可以应用于更多的量子材料,为超快时间尺度上瞬态电子结构的动力学工程以及奇异电子态(如Floquet拓扑相)的实验实现迈出了关键一步。

参考文献:
Zhou, S., Bao, C., Fan, B. et al. Pseudospin-selective Floquet band engineering in black phosphorus.  Nature  614, 75–80 (2023). 
https://doi.org/10.1038/s41586-022-05610-3

 

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