马里兰大学王春生教授，为固态锂电再添Nature大子刊！

第一作者：Hongli Wan和Zeyi Wang

通讯作者：王春生

通讯单位：美国马里兰大学

DOI：https://doi.org/10.1038/s41560-023-01231-w

全固态锂电池（ASSLBs）具有高能量密度和高安全性等优点，但锂枝晶生长和高界面电阻限制了ASSLBs的循环寿命，尤其是在高面积容量、室温和低堆叠压力等情况下。临界电流密度（CCD）被用于评估固态电解质（SSEs）对锂枝晶生长的抑制能力，但CCD值会随着工程参数的不同而变化，导致同一SSE的CCD值存在很大偏差。基于此，马里兰大学王春生教授（通讯作者）等人报道了一种使用临界界面过电位（CIOP）来评估SSEs的界面抑制锂枝晶生长的能力。不同于使用CCD评估SSEs对锂枝晶生长抑制能力的方法，CIOP是评估SSEs的界面抑制锂枝晶进入界面的能力。本文使用CIOP评估了Li₆PS₅Cl固态电解质和Li₂NH-Mg中间层在Li/SSE界面上的锂枝晶抑制能力。

1、作者提出利用CIOP来评估界面抑制锂枝晶在Li/SSE处进入界面的能力，当施加在界面上的过电位（AIOP）大于CIOP时，锂就会突破SEl而生长成枝晶。为提高锂枝晶抑制能力，施加的AIOP应较低，而SEI（或相间）的CIOP应较高。

2、作者采用NMC622正极的全固态锂电池，在25 °C和2.5 MPa的低堆压下，以0.76 mA cm⁻²的电流密度循环100次后仍可以保持1.9 mAh cm⁻²的高可逆容量。本文提出的CIOP可为高能和室温全固态锂金属电池提供设计指导。

图1 CIOP的定义、设计原理及无锂枝晶中间层的设计准则

图2 离子和元素分布、具有Li负极和Li₆PS₅Cl电解质的层间形貌

图3 具有Li₂NH-Mg中间层的Li-1wt%La和Li₆PS₅Cl的CIOP和CCD

图4  NMC622/Li₃YCl₆/Li₆PS₅Cl/Li₂NH-Mg/Li-1.0 wt%La电池的电化学性能