唐军旺院士团队Nat. Mater.：AQE和选择性近100%！

第一作者：Hui Wang

通讯作者：唐军旺院士

通讯单位：英国伦敦大学

DOI: https://doi.org/10.1038/s41563-023-01519-y

含有12.5 wt%氢气（H2）的甲醇被广泛认为是液氢介质。鉴于水的H2含量为11.1 wt%，因此水和甲醇混合合成H2是一种有前途的按需制氢策略。基于此，伦敦大学唐军旺院士等人报道了一种原子级催化剂的设计策略，使用单原子和纳米点之间的协同作用来生产H2。作者制备了二氧化钛负载铂铜双单原子的催化剂（PtCu-TiO2），并进行了筛选优化。

1、PtCu-TiO2夹层光催化剂具有显著的H2生成速率（2383.9 μmol h-1）和较高的表观量子效率（AQE为99.2%）。

2、氧化产物是一种高价值的化学甲醛，选择性为98.6%，而不是CO2，导致碳排放过程几乎为零。此外，Pt纳米点与Cu单原子的协同作用使该过程的活化能降低到13.2 kJ mol-1。

3、机理研究表明，Cu原子具有双重作用:一个电子受体，以促进光电子转移到Pt；一个空穴受体，甲醇选择性氧化为甲醛，从而避免过度氧化为CO2。

图1.甲醇液态水光催化重整制氢

图2.光催化剂的结构表征

图3.催化剂的形貌表征

图4.光催化剂的化学表征

图5. 甲醇转化反应机理