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中山大学廖培钦课题组最新JACS速览——MOFs协同效应促进CO2电分解

测试GO 科学10分钟 2023-03-03

第一作者:Meng-Di Zhang    

通讯作者:廖培钦         

通讯单位:中山大学化学学院            

DOI:10.1021/jacs.2c11597

 

近日,中山大学廖培钦课题组合成了一种稳定的金属-有机框架(PcNi-Co-O),用于电化学CO2还原。这种单一配合物,在4.4 V的低电压下电流密度为123 mA cm−2,法拉第效率为98%,其表现出显著的高电催化活性和高法拉第效率。机理研究表明,CoO4/PcNi两个活性位点之间存在协同效应,可分别提高氧化性和还原性,从而提高CO2电还原。该项工作为优化CO2电还原反应、设计单一稳定的新型双功能催化剂提供了启示。

 

图文解析:

在0.1 M的KOH水溶液中,PcNi-Co-O表现出最高的OER性能。在-1.9 V vs. RHE的条件下,电流密度高达168 mA cm-2且法拉第效率超过94%(图1a-c),ECCD为44.6 mA cm-2(图1g),其性能优于目前报导的绝大多数催化剂。此外,PcNi-Co-O连续工作超过12小时,其电流密度和选择性仍维持在同一水平(图1h)。

图1 PcNi-Co-O的电催化性能及稳定性测试


作者通过同步辐射EXAFS对电催化前后的样品进行比较,发现PcNi-Co-O在电催化过程中没有发生明显的结构和配位构型变化,也没有生成金属或金属氧化物(图2)。这说明PcNi-Co-O的高结晶度和强π共轭结构可能对其稳定性起重要作用。

图2 PcNi-Co-O的EXAFS谱图

 

进一步地,作者通过理论计算发现PcNi-Co-O具有更高的OER活性,PcNi位点对CO2RR和HER的选择性和活性均远高于其他催化位点。

 图3 OER和CO2RR的电子结构及机理分析


 

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